江蘇激光聯(lián)盟導(dǎo)讀：來自南洋理工大學(xué)的研究人員及其合作者揭示了液滴——固體界面處背后的液滴激光的機(jī)理，并探究了分子間作用力的相互關(guān)聯(lián)的情況。

  液滴在生物化學(xué)和物理研究中為我們提供了大量的研究機(jī)會(huì)，這是因?yàn)橐砸旱螢榛�礎(chǔ)的微激光在過去的幾十年里扮演者非常重要的角色。而最近興起的液滴激光則展示了這一技術(shù)在空穴中放大微妙的分子變化的研究中所起到的強(qiáng)大的作用，但液滴諧振器和界面之間的光學(xué)作用依然不清楚。來自南洋理工大學(xué)的研究人員及其合作者揭示了液滴——固體界面處背后的液滴激光的機(jī)理，并探究了分子間作用力的相互關(guān)聯(lián)的情況。一個(gè)垂直方向的振動(dòng)模型——弧形的模型——被發(fā)現(xiàn)，此處激光模型的數(shù)量和他們的Q-因數(shù)隨著界面的疏水程度的強(qiáng)度的增加而增加。實(shí)驗(yàn)研究和理論分析結(jié)果均表明，通過潤濕角所表征的疏水程度和界面的拉伸力在液滴空穴的形狀上具有重要的作用，對(duì)激光模型的特征的作用也是如此。最后，研究人員為大家展示了蛋白質(zhì)和肽所誘導(dǎo)的這一微小的力如何強(qiáng)烈的在液滴諧振器中調(diào)制激光的輸出。研究人員的這一成果展示了探索光學(xué)諧振器來放大分子間力變化的潛力，為充分和深入理解界面的激光作用的調(diào)制和在生物物理上的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

  水滴的接觸角隨著激光發(fā)射增加的示意圖

  液滴表面的微小的分子力在激光輸出發(fā)射方面扮演著非常重要的角色。作為我們生活中的一個(gè)非常重要的組成，通過生物分子和有機(jī)體的相互作用，水驅(qū)動(dòng)著大量的非常重要的生物活動(dòng)。研究同水相關(guān)的相互作用的機(jī)理對(duì)理解生物化學(xué)過程非常重要。依據(jù)來自南洋理工大學(xué)的電子工程學(xué)教授 Yu-Cheng Chen的研究結(jié)果，當(dāng)水同表面相互作用的時(shí)候，在生物界面的疏水性主要決定著水的機(jī)械平衡。在界面的疏水分子可以作為監(jiān)控微小的生物分子的相互作用和動(dòng)力學(xué)的基礎(chǔ)。

  水滴已經(jīng)被用來形成生物微激光，利用該微激光來研究水的內(nèi)在的能力來限制光進(jìn)行最小程度的散射。液滴激光得益于在微腔中的激光振動(dòng)，因此被增益或腔體放大所帶來的任意微小的變化，就會(huì)導(dǎo)致激光發(fā)射特征的顯著的變化。而當(dāng)液滴激光變成生物化學(xué)和/物理研究和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用的尖端平臺(tái)的時(shí)候，液滴諧振器之間的光學(xué)相互作用和界面依然處于未知的狀態(tài)。

  圖解：(a) 液滴激光呈現(xiàn)弧狀模型的示意圖。一個(gè)分子層沉積在鏡子和液滴之間，液滴—固體界面之間的張力，固態(tài)表面張力，以及液滴表面張力決定著接觸角。(b) 弧狀的振動(dòng)路徑（頂部）和弧狀模型（底部）在不同接觸角時(shí)的模擬的電場(chǎng)分布。(c) 左邊圖: 在變化潤濕角的時(shí)候液滴的側(cè)視圖。右圖: 在涌出后的液滴的光學(xué)圖片。藍(lán)色的盒子，激光發(fā)射的區(qū)域。(d) 在不同界面張力的作用下液滴諧振器的光學(xué)譜線。(e) 接觸角和光譜整合激光輸出隨不同牛血清白蛋白在液滴條件下的生物分子濃度的變化

  正如在期刊《Advanced Photonics》上所報(bào)道的，來自南洋理工大學(xué)的Yu-Cheng Chen團(tuán)隊(duì)的在最近發(fā)現(xiàn)，當(dāng)液滴同表面相互作用形成一個(gè)接觸角的時(shí)候，界面處的分子力決定著液滴諧振器的形狀。在界面處的顯著的機(jī)械力的變化對(duì)液滴諧振器的光學(xué)振動(dòng)起到至關(guān)重要的作用。

  Chen的團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了液滴諧振器的振動(dòng)機(jī)理，即激光沿著液滴—空氣界面在垂直平面上產(chǎn)生共鳴。Chen的團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，這一垂直方向的彩虹一樣的或弧形一樣的激光模型來回在兩個(gè)液滴界面的終端反射，形成一個(gè)獨(dú)特的和極端強(qiáng)烈的激光發(fā)射。團(tuán)隊(duì)還發(fā)現(xiàn)，不同于常見的回音壁模式（whispering-gallery mode (WGM)），這一新發(fā)現(xiàn)的激光機(jī)理對(duì)界面的分子力更加敏感。依據(jù)Chen的研究結(jié)果，這一弧形的激光發(fā)射會(huì)隨著界面疏水性的增加而顯著的增加，與此同時(shí)，潤濕角的作用也是如此。

  為了尋找解釋這一調(diào)制現(xiàn)象背后的機(jī)理，Chen的團(tuán)隊(duì)同時(shí)找到了新的激光模型的質(zhì)量因數(shù)隨著液滴潤濕角的增加而顯著增加。激光模型在液滴中的振動(dòng)途徑的數(shù)量顯著的增加，與此同時(shí)，這兩個(gè)因數(shù)決定著界面分子力的強(qiáng)度對(duì)激光發(fā)射的影響，Chen說到。

  基于他們的研究發(fā)現(xiàn)，Chen的團(tuán)隊(duì)探索了應(yīng)用液滴激光來記錄在生物界面的機(jī)械力的變化的可行性。正如所期待的那樣，他們發(fā)現(xiàn)界面生物分子力的微小變化，被非常低的生物分子的濃度所誘導(dǎo)，如肽或蛋白質(zhì)，可以被液滴激光的激光發(fā)射所記錄。

  在生物界面的分子之間的激光發(fā)射的調(diào)制

  依據(jù)Chen的研究成果，這一工作顯示出在液滴諧振器的一個(gè)非常重要的調(diào)制機(jī)理和表明在探究光學(xué)諧振器來放大分子間力變化的潛力。激光機(jī)理的研究為使用微型激光來研究生物機(jī)械的相互作用和界面物理的研究開辟了一個(gè)新的有前途的路徑。正如液滴激光會(huì)提供一個(gè)研究在界面處的分子間的物理相互作用的平臺(tái)，他們可以在研究疏水性的相互作用上非常有幫助，這在大量的物理動(dòng)力學(xué)和生物學(xué)系統(tǒng)中是非常重要的。

  文章來源：Zhen Qiao, Xuerui Gong, Peng Guan, Zhiyi Yuan, Shilun Feng, Yiyu Zhang, Munho Kim, Guo-En Chang, and Yu-Cheng Chen "Lasing action in microdroplets modulated by inte ** cial molecular forces," Advanced Photonics 3(1), 016003 (27 January 2021).